La modélisation de la formation d'éjectas de « type B » révèle les conditions de l'unité 1 du réacteur pendant la catastrophe nucléaire de Fukushima Daiichi

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3686 (2023) Citer cet article

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Pour la première fois, un modèle a été développé pour simuler le refroidissement du réacteur de la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi dérivé de l'unité 1, des microparticules porteuses de radiocésium de type B, distribuées dans l'environnement lors de la fusion nucléaire de 2011. En établissant une analogie entre le CsMP de type B et les pyroclastes volcaniques, le modèle présenté simule le refroidissement rapide d'un fragment de fonte de silicate effervescent lors de la libération atmosphérique. Le modèle a reproduit avec succès la distribution bimodale des diamètres des vides internes observés dans le CsMP de « type B », cependant, des écarts ont été principalement dus à la négligence de la tension superficielle et de la coalescence des vides internes. Le modèle a ensuite été utilisé pour estimer la température dans l'unité 1 du réacteur à l'instant précédant l'explosion d'hydrogène - entre 1900 et 1980 K. Un tel modèle démontre la précision de l'analogue CsMP du pyroclaste volcanique - "Type B" et confirme les variations radiales de la vitesse de refroidissement comme cause de la texture vésiculaire des éjectas de l'unité 1. Les résultats présentés permettent d'explorer plus avant la comparaison entre les pyroclastes volcaniques et les CsMP de "type B" via l'expérimentation, ce qui fournira une compréhension plus approfondie des conditions spécifiques au sein de l'unité 1 du réacteur lors de la fusion catastrophique de l'usine côtière japonaise.

Le 11 mars 2011, le grand séisme de Tōhoku de magnitude 9,0 s'est produit au large de la côte est du Japon. Le tsunami qui en a résulté a inondé 560 km2 de terres, détruisant plus d'un million de bâtiments et tuant environ 19 000 personnes1,2. Les dommages économiques ont été estimés à 235 milliards de dollars américains, ce qui en fait la catastrophe environnementale la plus coûteuse de l'histoire3. Située à 180 km de l'épicentre du séisme, la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi (FDNPP) comprenait six réacteurs à eau bouillante, schématisés sur la figure 1, exploités par la Tokyo Electric Power Company (TEPCO). Lors de la détection du tremblement de terre à 14 h 46, heure normale du Japon (JST)4, les trois réacteurs opérationnels du FDNPP, les unités 1, 2 et 3 (les unités 4, 5, 6 étaient hors ligne à ce moment-là), se sont immédiatement arrêtés via l'insertion de barres de contrôle inhibant la fission (également appelées homme de la barre de contrôle de sécurité - « SCRAM »). Alors que la station s'est avérée robuste sur le plan sismique, le tremblement de terre a endommagé l'infrastructure de transmission d'électricité hors site, obligeant la centrale à passer à des générateurs diesel de secours. Celles-ci ont échoué 40 minutes plus tard, lorsque l'ensemble du site a été inondé par une vague de tsunami de 15 m de haut, entraînant une perte de puissance à l'échelle de la station5. De plus, les pompes à eau de mer, les systèmes d'évacuation de la chaleur résiduelle et l'appareillage de commutation électrique ont tous été détruits par le tsunami, désactivant toutes les capacités de refroidissement du cœur de la centrale. Une heure après « SCRAM », les trois réacteurs opérationnels produisaient encore environ 1,5 % de leur puissance thermique nominale via la désintégration des produits de fission2. Isolées de leur dissipateur thermique ultime, la température et la pression à l'intérieur des cuves sous pression du réacteur (RPV) ont rapidement augmenté, produisant de grandes quantités de vapeur. De plus, l'interaction exothermique du revêtement de zirconium avec cette vapeur surchauffée a produit environ 130 kg d'hydrogène dans l'unité de réacteur 16. Diverses tentatives pour atténuer la pression croissante et refroidir chacun des cœurs du réacteur ont progressivement échoué, aboutissant à des fusions du cœur. Les 12 et 14 mars, des explosions d'hydrogène se sont produites respectivement dans les tranches 1 et 3 de la FDNPP, faisant exploser les toits des deux bâtiments du réacteur. L'unité de réacteur 4, bien qu'elle ne soit pas en service, a également explosé en raison d'un afflux de gaz combustible évacué de l'unité de réacteur 37 à proximité. Bien que le bâtiment du réacteur de l'unité 2 n'ait pas explosé, le 15 mars, son enceinte de confinement primaire (PCV) a développé une fuite2, libérant la plus grande contribution de l'incident à la contamination radioactive terrestre8.

Schéma du confinement Mark-I associé aux réacteurs à eau bouillante (BWR) utilisés dans les unités FDNPP 1–5. L'eau est utilisée à la fois comme caloporteur et comme modérateur de neutrons (via son débit) aux côtés de barres de contrôle absorbant les neutrons pour contrôler la réactivité. L'oxyde d'uranium pur (UO2) a été utilisé comme combustible nucléaire dans les tranches 1 et 2 du réacteur, tandis qu'un composant d'oxyde mixte (MOX) a été utilisé dans la tranche 32 du réacteur. Ces éléments combustibles sont enfermés dans une gaine en zirconium (Zircaloy-4), et l'ensemble de confinement primaire et les tuyaux du réseau d'échangeurs de chaleur sont revêtus d'une isolation de type Rockwool. Reproduit avec la permission de l'AIEA4.

L'accident de la FDNPP, classé 7, le niveau le plus élevé, sur l'échelle internationale des événements nucléaires et radiologiques (INES), a rejeté un total estimé de 340 à 800 PBq de radioactivité dans le milieu environnant. Cela représentait environ un dixième du rayonnement émis lors de la catastrophe de la centrale nucléaire de Tchernobyl en 19869. Les rejets cumulés des trois unités de réacteur FDNPP, combinés à leurs historiques de refroidissement intermittents, ont entraîné une suite diversifiée d'émissions d'une complexité bien plus grande que l'épisode de rejet unique lors de la catastrophe de Tchernobyl8. Les radionucléides libérés se sont répandus dans tout le Japon, comme le montre la figure 2, et se composaient principalement des isotopes du radiocésium, \(^{134}\)Cs et \(^{137}\)Cs, avec des demi-vies de 2,06 et 30,07 ans, respectivement, et de l'iode radioactif, \(^{131}\)I, avec une demi-vie considérablement plus courte de 8,02 jours10. En raison de sa demi-vie de 8 jours, ce dernier s'est rapidement désintégré de l'environnement, laissant le radiocésium comme principal polluant émetteur gamma.

Suite à l'accident, une forme soluble de radiocésium a été largement détectée dans les sols, les rivières et les végétaux environnants11. La forme insoluble du radiocésium dérivé de Fukushima a été identifiée pour la première fois dans l'environnement deux ans après l'accident par Adachi et al.12. Appelées « microparticules porteuses de césium » (CsMP), ces particules à l'échelle du micron sont à base de SiO\(_{2}\) avec une radioactivité spécifique élevée. Leur état vitreux les rend résistants aux processus d'érosion, ce qui signifie qu'ils présentent un risque de rayonnement soutenu beaucoup plus important que la forme soluble du radiocésium13,14. Étant donné que les CsMP se sont formés à l'intérieur des réacteurs lors de l'accident de la FDNPP, leurs propriétés fournissent des informations essentielles sur la chronologie et les conditions de fusion15. L'étude des CsMP est donc indispensable à l'évaluation de l'étendue des dommages aux réacteurs et à la planification de leur démantèlement, ainsi qu'à la dépollution des zones contaminées entourant la FDNPP.

Les CsMP ont été globalement classés en deux groupes : « Type A » et « Type B », provenant respectivement de l'unité 2 et de l'unité 1 du réacteur16,17. Ces groupes se caractérisent principalement par leur rapport d'activité \(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs variable, qui résulte de la combustion différente du combustible de chaque réacteur. En comparant ces ratios \(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs mesurés avec ceux calculés analytiquement à l'aide de la modélisation de l'inventaire du cœur du réacteur18, les réacteurs sources de CsMP de "Type A" et de "Type B" ont été identifiés avec succès. En plus de leur rapport d'activité Cs, les deux types de CsMP se distinguent par leur morphologie. Les particules de « type A » sont plus petites, d'une taille allant de 2 à 10 μm et hautement sphériques, elles sont donc communément appelées « boules de Cs »2. En revanche, le matériau de « type B » est plus gros, avec des diamètres de particules allant de 50 à 400 μm16, et généralement plus anguleux, bien que des suites sphériques de particules de « type B » aient été identifiées19. De plus, différents CsMP sont répandus dans certains endroits ; Particules de « type A » dans les régions occidentales et particules de « type B » dans les régions du nord à proximité du site FDNPP16. Un résumé des différences entre les particules de « type A » et de « type B » est présenté dans le tableau 1. En raison de leur distribution spatiale étroite et de leur proximité avec le site FDNPP (≤ 8 km), l'obtention d'un grand nombre de ces particules de « type B » s'est avérée difficile. En conséquence, il existe peu de recherches concernant les matériaux de « Type B » contrairement aux particules de « Type A » largement étudiées (voir par exemple 11). Pour cette raison, l'objectif choisi de cette recherche est la formation de CsMP de « type B », plutôt que le matériau de « type A » plus abondant.

Répartition totale estimée du radiocésium après l'accident de la FDNPP. La bande rouge étroite correspond à la région d'activité la plus élevée du panache de confinement primaire qui a été relâché au nord-ouest de l'unité 2 de la FDNPP9. Adapté de20.

(A) Photomicrographie d'une "déchirure de Pelé", coupée dans le sens de l'allongement, montrant des vésicules internes très sphériques dont la taille diminue vers le bord de la particule, à partir de23. (B) Section tomographique orthogonale aux rayons X (contraste d'absorption) d'un CsMP de type B affichant la présence de nombreux vides de tailles différentes dans la particule, comparables dans sa structure interne à (A), à partir de21. (C) Image au microscope électronique à balayage (SEM) de la structure interne de la pierre ponce volcanique, révélant des caractéristiques fibreuses (marquées par le carré blanc), à partir de24. (D) Image SEM de la surface du CsMP de « Type B », marquée sont les caractéristiques fibreuses, apparentées aux caractéristiques fibreuses observées en (C), à partir de22.

Tracé du diamètre des vides par rapport à la fréquence démontrant la distribution bimodale de la taille des vides dans le CsMP de « type B ». Le premier pic, situé à 17,6 μm, représente les bulles de produits de fission incorporées, "gelées" autour de la circonférence des particules en raison d'un refroidissement de type quench. Le deuxième pic, centré à 70,9 μm, montre l'augmentation du diamètre des vides gazeux à la suite de la dépressurisation et de la coalescence. Adapté du 21.

L'analyse par spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS) a identifié le Si (principalement sous forme de silicate) comme constituant principal du CsMP de type B (24,9 à 37,1 % en poids), tandis que la caractérisation synchrotron a révélé une distribution très hétérogène d'autres constituants élémentaires (y compris Mo, Fe, Ni, Cd, Sn et Cr)16,21,22. Il a été proposé que contrairement aux CsMP de `` Type A '', qui sont très probablement dérivés du condensat de SiO produit dans les interactions noyau-béton fondu, ces CsMP plus grands ont été formés à partir de la fusion et de l'amalgamation de l'isolant thermique fibreux (à base de Si) Rockwool entourant le RPV16. Les artefacts de ce matériau fibreux sont observés sous forme d'inclusions à la surface du CsMP de « type B », comme le montre la figure 3D. Ceux-ci présentent une orientation uniforme sur toute la surface des particules, suggérant que les CsMP sont le résultat d'un événement d'émission violent tel que l'explosion d'hydrogène qui s'est produite le 12 mars 201122.

Un examen initial au microscope électronique à balayage (SEM) a montré que la surface du CsMP de « type B » était constituée de sections lisses interrompues par de nombreux vides sphériques à l'échelle du micron16,22. Des enquêtes plus détaillées sur la structure 3D interne via SR-μ-XRF et la tomographie à rayons X (XRT) ont identifié un volume interne important (24 à 31%) de vides sphériques qui affichent une distribution de diamètre bimodale, comme le montre la Fig. 4.19,21,25. Les plus petits vides, avec un diamètre moyen = 17,6 μm, sont concentrés autour de la circonférence du CsMP. Celles-ci seraient causées par l'incorporation du gaz prédominant dans le réacteur, composé de produits de fission (Cs, Sb, Rb), de gaz nobles et d'hydrogène, dans le silicate fondu en raison de la surpression considérable de ce gaz. En revanche, les vides plus grands et plus centraux, avec un diamètre moyen = 70,9 μm, proviennent probablement de la libération d'espèces volatiles piégées des fibres de silicate dans la particule en vrac21. Les CsMP avec des porosités plus élevées se sont en fait avérées avoir une radioactivité \(^{137}\)Cs plus élevée, indiquant qu'elles ont capturé de plus grandes quantités de ces produits de fission volatils lors de leur formation19. La distribution bimodale des diamètres des vides s'explique probablement par la vitesse de refroidissement variant radialement dans le CsMP. Suite à l'explosion d'hydrogène de l'unité 1 du réacteur, des CsMP fondus ont été éjectés du PCV, où ils se sont formés, dans l'environnement. Lors de l'exposition à l'atmosphère, les surfaces CsMP ont été refroidies presque instantanément. Cela a provoqué la solidification de la fonte extérieure de silicate, créant une croûte extérieure poreuse avec des vides «gelés» en place. La masse interne des particules s'est refroidie à un rythme un peu plus lent, permettant une coalescence des vides ainsi qu'une expansion significative des vides situés plus au centre en raison de la dépressurisation21.

À ce jour, aucune étude portant sur les mécanismes de formation des CsMP de « type B » n'a été menée. Cependant, la formation de matériaux d'éjectas volcaniques, en particulier de bombes pyroclastiques, est bien documentée et de nombreuses études ont utilisé avec succès l'histoire thermique de ces éjectas pour examiner la dynamique des éruptions26,27,28. De telles bombes volcaniques se trouvent sous forme de clastes balistiquement mis en place dans le cratère ou sur le flanc des volcans ou dans des dépôts de flux pyrcoclastiques à des kilomètres des évents (Guagua Pichincha27, Montserrat28, Tungurahua29,30). Bien qu'elles soient de plusieurs ordres de grandeur plus grandes que les CsMP de "type B", les bombes volcaniques partagent de nombreuses propriétés clés avec les particules de l'unité 1 libérées lors de la catastrophe de Fukushima. Comme le CsMP de «type B», cette forme de pyroclast commence dans le cadre d'une masse effervescente de silicate fondu dans le puits magmatique d'un volcan. Lors d'éruptions explosives, ce volume est éjecté dans l'atmosphère sous forme de petits fragments de fonte qui subissent un refroidissement et une dépressurisation rapides31. Au cours de cette phase, l'exsolution volatile et la croissance des bulles commencent, mais sont rapidement ralenties par l'augmentation de la viscosité magmatique de la masse fondue. La température de transition vitreuse, \(T_g\), est la limite cinétique à laquelle un matériau passe d'un liquide visqueux à un verre32. Différentes profondeurs dans le clast croisent \(T_g\) à des moments différents, ce qui entraîne une distribution radiale de la taille des bulles qui fournit un enregistrement textural de l'histoire thermique du clast. La morphologie finale des éjectas solidifiés de l'unité FDNPP 1 et des éruptions volcaniques est étroitement liée. Les deux sont composés principalement de silicate; \(\sim\) 64 à 69 % en poids dans les CsMP de type B et \(\sim\) 56 à 65 % en poids dans les bombes volcaniques30,33. De plus, l'intérieur vésiculaire entouré d'une croûte dense de petites bulles observées dans les pyroclastes est également très similaire à la morphologie du CsMP de «type B», comme le montre la figure 3.

Nous émettons donc l'hypothèse que les CsMP de "Type B" connaissent des mécanismes de formation identiques aux bombes volcaniques26,34,35. La mise en œuvre de cette analogie de bombe volcanique permet l'utilisation de la recherche en volcanologie et l'adaptation de modèles de refroidissement de bombes volcaniques pour construire une simulation de refroidissement CsMP de « type B ». Ceci est ensuite utilisé pour étudier plus avant les propriétés des matériaux CsMP et ainsi faciliter leur élimination de l'environnement, ainsi que pour estimer les conditions dans l'unité de réacteur 1 pendant l'accident FDNPP.

Le modèle construit simule un refroidissement CsMP de type B lors d'une libération atmosphérique due à l'explosion d'hydrogène de l'unité 1. Le modèle fonctionne à deux échelles ; le modèle à l'échelle des particules capture les changements radiaux de température et de viscosité du CsMP tandis que le modèle à l'échelle de la bulle calcule la croissance interne des bulles. Ces deux échelles ont ensuite été couplées via la viscosité à l'état fondu, qui limite la croissance des bulles, pour obtenir un modèle complet de formation de CsMP de « type B ». Aux deux échelles, on suppose que les fragments fondus sont sphériques, isotropes et de composition uniforme. Un schéma de modèle est illustré à la Fig. 5.

Lors de l'exposition à l'atmosphère après l'explosion d'hydrogène, le CsMP a subi un refroidissement rapide. On a supposé que la perte de chaleur par convection ne se produisait qu'à la surface, avec un refroidissement par conduction dû au gradient de chaleur formé entre le centre et la surface36 dominant dans la masse des particules. Pour simplifier davantage le modèle, la perte de chaleur radiative à la surface des particules a été considérée comme négligeable. Le profil de chaleur radial et temporel de la particule dû à la seule perte de chaleur conductrice a ensuite été modélisé en résolvant l'équation de chaleur unidimensionnelle à symétrie sphérique

où \(\rho _{p}\) est la densité de la particule, \(c_{p}\) la capacité calorifique de la particule, \(k_{p}\) la conductivité thermique et r la coordonnée radiale. Les propriétés physiques des particules (p. ex. densité, capacité calorifique, conductivité thermique) ont été supposées constantes tout au long du modèle. La perte de chaleur convective à la surface des particules a été prise en compte en imposant la condition aux limites

où

est le flux de chaleur convectif. h est le coefficient de transfert de chaleur, \(T_s\) est la température de surface de la particule et \(T_ \infty\) la température de l'environnement23. Le coefficient de transfert de chaleur a été calculé à l'aide de l'équation

où Nu est le nombre de Nusselt, \(k_g\) la conductivité thermique de l'air entourant la particule et \(r_p\) le rayon de la particule. Le calcul du nombre de Nusselt nécessitait le nombre de particules de Reynolds, Re, déterminé par

où \(v_g\) est la vitesse de l'air ambiant, \(v_p\) la vitesse des particules, \(\rho _g\) la densité de l'air et \(\eta _g\) la viscosité de l'air. Dans des études antérieures26, le nombre de Nusselt était calculé pour un gradient de température interne négligeable en invoquant l'approximation de capacité localisée. Cela indique que pour des nombres de Biot proches de zéro (Bi\(\rightarrow 0\)) , le transfert de chaleur convectif vers le gaz environnant limite le flux de chaleur de surface et la conduction interne est suffisamment importante pour équilibrer le gradient de température interne du pyroclast. Cela contredit notre hypothèse clé selon laquelle les variations radiales de la viscosité ont causé la texture interne unique observée dans le CsMP de « type B ». Pour cette raison, le nombre de Nusselt utilisé dans cette étude a été calculé à l'aide de données plus récentes de Moitra et al.37, qui ne dépendent pas de l'approximation de la capacité localisée :

avec les paramètres d'ajustement \(a=76\) et \(b=1,9\), et Pr est le nombre de Prandtl, pris égal à 0,71 pour l'air ambiant37.

Schéma décrivant les processus physiques à chaque échelle du modèle. Échelle des particules : refroidissement de la particule sphérique isotrope par transfert de chaleur par convection vers l'environnement environnant et refroidissement par conduction à l'intérieur de la particule. Bubble-scale : Le modèle de croissance des bulles dans lequel la croissance est limitée par la viscosité et arrêtée une fois que la température est inférieure à la température de transition vitreuse.

La viscosité du silicate fondu est le contrôle dominant sur le taux de croissance des bulles dans un fragment fondu éjecté via l'explosion d'hydrogène. Elle dépend fortement de la température et de la composition de la masse fondue et peut varier de plus de 15 ordres de grandeur tout au long du refroidissement des particules38. Ce changement a été modélisé à l'aide du modèle empirique de Vogel-Fulcher-Tamman (VFT)

où \(\eta\) est la viscosité, T est la température et A, B et C sont des constantes déterminées empiriquement. Le paramètre A représente la viscosité de la masse fondue à une température infinie et peut, avec une grande précision, être considéré comme indépendant de la composition de la masse fondue38. Cependant, ce n'est pas le cas pour B et C, qui sont liés à la composition de la masse fondue et calculés comme suit :

où M et N représentent le pourcentage en poids d'un composant chimique donné et b et c sont des paramètres d'optimisation déterminés empiriquement38.

Le taux de croissance des bulles a diminué en fonction de la profondeur à l'intérieur de la particule pendant le refroidissement. Par conséquent, la taille et la position des bulles fournissent des informations précieuses sur l'historique de refroidissement du CsMP. Les bulles étant supposées parfaitement sphériques, la croissance radiale des bulles a été modélisée en une dimension. En supposant que la croissance des bulles était limitée par la viscosité d'une coque mince de fonte environnante uniquement, la croissance radiale a été décrite à l'aide de l'équation

où R est le rayon de la bulle, t le temps, \(\eta\) la viscosité de la masse fondue environnante, s l'épaisseur de la coque, \(P_i\) la pression interne de la bulle dirigée vers l'extérieur et \(P_e\) la pression externe subie par la bulle. La tension superficielle fournit une pression supplémentaire agissant vers le centre de la bulle. Cependant, cela n'est important que pendant les premiers stades de la croissance des bulles39 et a donc été traité comme négligeable dans le modèle présenté. La dérivation complète pour Eq. (10) se trouve à l'annexe A. En supposant la loi des gaz parfaits et les conditions isothermes des gaz, la pression interne initiale de la bulle, \(P_0\), peut être liée à la pression interne de la bulle à un moment arbitraire après la dépressurisation par la relation

où \(R_0\) est le rayon initial de la bulle. En fixant le volume de la coque de la fonte environnante, s, et en supposant que la coque initiale de la masse fondue a une épaisseur nettement inférieure au rayon de la bulle qu'elle entoure (\(s_0 \ll R_0\)), le rayon de la bulle peut être exprimé par

où \(s_0\) est l'épaisseur initiale de la masse fondue entourant le pore et r est la coordonnée radiale. En combinant les éqs. (10)–(12), une expression finale qui a été utilisée pour modéliser la croissance radiale des bulles a été obtenue40 :

La température initiale des particules a été supposée être uniforme dans toute la particule et égale à la température de l'environnement environnant de la particule (le réacteur de l'unité 1). En imposant cette condition initiale et les conditions aux limites précitées, Eq. (1) a été résolu en utilisant une solution analytique sans dimension pour une sphère refroidie par convection :

où \(\theta ^*\) est la température sans dimension, \(C_n\) et \(\zeta _n\) sont des constantes dont les dérivations sont données à l'annexe B. Les variables sans dimension de la température, T , de la position radiale, r, et du temps, t, ont été définies, respectivement, comme

où \(T_i\) est la température initiale des particules et toutes les autres variables ont été définies précédemment41.

La croissance radiale des vides, donnée dans l'Eq. (13), a été calculé par la méthode numérique d'Euler. Les itérations ont été effectuées sur un pas de temps, dt, de \(10^{-4}\) s avec une résolution spatiale de \(10^{-8}\) m. La croissance radiale des pores a pris fin lorsque la viscosité simulée de la masse fondue entourant le pore a atteint la température de transition vitreuse (la température à laquelle la masse fondue de silicate se transforme en un verre polymère42), qui a été considérée comme la température correspondant à une viscosité de 1012 Pa s26.

Initialement, les profils unidimensionnels radiaux et temporels de température et de viscosité d'une sphère fondue de composition similaire à un CsMP de "type B" ont été calculés, comme indiqué ci-dessus. Par la suite, 10 sites de nucléation de bulles ont été sélectionnés au hasard le long d'une grille unidimensionnelle qui avait une longueur égale au rayon de particule simulé. Une bulle a ensuite été modélisée pour se développer radialement vers l'extérieur à partir de chaque site sélectionné à l'aide de l'équation. (13). Les valeurs de viscosité correspondant au site de nucléation initial de chaque bulle ont été utilisées comme viscosité de \(s_0\). Cette simulation a ensuite été répétée pour de nombreuses « sondes » radiales dans la particule simulée jusqu'à ce que le volume de bulle modélisé produit soit égal à celui observé dans le CsMP de « type B ». Cette simulation a été effectuée sur une gamme de températures initiales et de rayons de particules, et les distributions de diamètre des vides pour chaque ensemble de conditions initiales ont été obtenues.

Une liste complète des paramètres utilisés dans notre modèle est fournie dans le tableau 2. Les paramètres sélectionnés ont été choisis dans la littérature pour correspondre étroitement aux propriétés des CsMP et à leur environnement immédiat. La conductivité thermique, la capacité thermique et la densité des particules de silicate de type B ont été considérées comme étant les mêmes que celles des bombes volcaniques de composition similaire. On a supposé que les particules étaient transportées par l'onde de choc explosive, qui a été déterminée à partir des images CCTV de l'explosion, et avaient donc la même vitesse6. La composition élémentaire moyenne du CsMP a été obtenue à partir d'études récentes22,33,43. Ces pourcentages massiques, combinés aux paramètres d'optimisation en 38, ont ensuite été utilisés pour calculer les paramètres B et C et calibrer le modèle de viscosité. Étant donné que les particules ont été libérées dans le milieu environnant après l'explosion d'hydrogène, la pression externe subie par la particule a été considérée comme la pression atmosphérique. Considérant que les particules étaient dans le réacteur pendant environ un jour avant l'explosion, on a supposé qu'elles avaient atteint l'équilibre thermique avec leur environnement. Par conséquent, la pression initiale des bulles dans le CsMP a été considérée comme la pression estimée du PCV (le récipient où le CsMP s'est formé) avant que l'explosion d'hydrogène ne se produise. Comme les bulles proches de l'extérieur de la masse fondue ont connu des niveaux de croissance insignifiants dans le CsMP réel de «type B», les rayons initiaux des vides modélisés ont été échantillonnés au hasard à partir de la distribution observée des diamètres de vide circonférentiels. Enfin, la température extérieure et la vitesse de l'air ont été obtenues à partir des bulletins météorologiques de Fukushima du 12 mars 2011, tandis que la viscosité et la conductivité de l'air ont été supposées être celles de l'air ambiant.

La distribution simulée du diamètre des vides pour trois CsMP simulés de tailles différentes est illustrée à la Fig. 6. Comme la distribution observée du diamètre des vides du CsMP physique de type B, illustrée à la Fig. 4, une distribution bimodale est également produite par notre modèle, indiquant que le profil de refroidissement a été capturé avec précision. Le premier pic est centré, en moyenne, à 17,6 μm, identique à la position du premier pic sur la figure 4. Cependant, le deuxième pic apparaît à une fréquence plus élevée et un diamètre de vide inférieur aux données observées. Les raisons probables de cet écart sont ensuite discutées.

Grâce à une enquête sur la croissance des vides à diverses températures initiales, la température de l'unité de réacteur 1 a été estimée entre 1900 et 1980 K, marquée par la région B sur la figure 7. Cette estimation a été établie en faisant varier la température initiale du CsMP modélisé et en déterminant les effets sur la croissance des vides. En référence à la figure 7, à des températures supérieures à 1 900 K (région C), la croissance des bulles au niveau de la surface était significative. En réalité, les bulles au niveau de la surface ont connu une croissance négligeable en raison d'un refroidissement de type trempe. Par conséquent, toute température correspondant à une situation modélisée où les vides au niveau de la surface se sont développés était irréaliste et a donc été considérée comme une estimation invalide. La limite de température inférieure a été établie comme étant la température à laquelle une croissance négligeable de la bulle centrale s'est produite, et l'erreur dans le diamètre final de la bulle a été prise comme étant la plage de diamètres de bulle obtenue lors de l'utilisation des valeurs maximales et minimales des paramètres d'étalonnage. Ceci est encore démontré dans la Fig. 8, où il est évident que la distribution bimodale caractéristique se décompose en dehors de notre plage de température estimée.

Distribution bimodale apparente du diamètre des vides au sein des particules simulées comparable à CF-01-R009, CF-01-T18 et CF-01-T06 avec des diamètres respectifs de 406,5 μm, 336,5 μm et 384,5 μm. La distribution observée a été obtenue en utilisant une pression initiale de 0,55 MPa et une température initiale de 1900 K et montre des pics centrés autour de 17,6 μm et 27,5 μm, respectivement.

Tracé du diamètre de la bulle de surface par rapport à la température initiale des particules utilisée pour estimer la température dans l'unité de réacteur 1. La région A marque les températures jugées trop basses, en raison d'une croissance négligeable des vides centraux, tandis que la région C marque celles jugées trop élevées, en raison d'une croissance excessive des vides au niveau de la surface. La région B, cependant, marque la plage de température estimée obtenue. L'écart observé est dû à la plage de diamètres de bulles produites sur la plage de paramètres d'étalonnage.

Tracé du diamètre de la bulle en fonction de la densité de probabilité de la particule CF-01-R009, avec un rayon de 406,5 μm, à des températures initiales de 1850 K, 1900 K et 2000 K. La température la plus basse correspond à la région A, où les bulles centrales connaissent une croissance minimale. La distribution à 1 900 K affiche la distribution bimodale dans la plage de modèle acceptée à des fins de comparaison. La température la plus élevée montre la distribution au-dessus de la plage de température prévue. Dans ce cas, la plupart des bulles, y compris les bulles au niveau de la surface, sont capables d'atteindre une taille maximale car la température initiale est trop élevée pour qu'un refroidissement de type trempe se produise.

Afin de minimiser la complexité du modèle présenté, plusieurs hypothèses ont été faites. Premièrement, l'hypothèse que les CsMP étaient sphériques et isotropes a permis de réduire un problème tridimensionnel à celui d'une seule dimension. De nombreux CsMP de «type B» ont été bien arrondis par les forces de tension superficielle pendant le transport et ont des rapports d'aspect proches de 133, validant ainsi cette approximation. Cependant, des particules de « type B » de forme irrégulière ont également été identifiées dans l'environnement8, dont le refroidissement a été capté avec moins de précision par notre modèle. En raison de leur plus grande surface, le refroidissement de ces particules plus anguleuses aurait été plus rapide46. En conséquence, on s'attendrait à ce qu'ils aient un plus grand nombre de vides au niveau de la surface avec des diamètres plus petits en raison de la surface accrue et du refroidissement plus rapide.

Deuxièmement, on a supposé que le CsMP modélisé se refroidissait uniquement par convection forcée. Le package py-pde python47, qui évalue implicitement les équations aux dérivées partielles, a été utilisé pour vérifier cette hypothèse via le calcul du flux de chaleur de surface dû au refroidissement convectif et radiatif. Comme le montre la figure 9, ces calculs confirment la validité de cette hypothèse, puisque la perte de chaleur radiative est comparativement très faible initialement et proche de zéro par la suite. En fait, la contribution du refroidissement radiatif était encore plus faible que celle calculée, puisque le calcul supposait que les CsMP émettaient sous forme de corps noirs parfaits et produisaient par conséquent le flux de chaleur radiatif maximal. Cette deuxième hypothèse a considérablement réduit la complexité de calcul du modèle, car elle a permis l'utilisation de la solution analytique plus rapide par opposition au solveur implicite inefficace.

Flux de chaleur convectif et radiatif calculés à l'aide du solveur implicite py-pde47 pour une particule de 400 μm initialement à 1960 K. Le refroidissement radioactif est négligeable sauf au tout début du refroidissement, où il est encore dominé par le flux convectif beaucoup plus important.

On a également supposé que la viscosité à l'état fondu était uniforme à travers l'interface bulle-fondu. En réalité, le gradient de température radial a entraîné une viscosité à l'état fondu plus élevée au bord le plus extérieur d'une bulle qu'au bord le plus intérieur. Cette variation s'est avérée négligeable même à l'échelle des vides les plus grands, et a donc permis de prendre la valeur de viscosité de la coquille fondue comme la viscosité correspondant à la coordonnée du centre de la bulle.

De plus, le modèle n'a pas tenu compte des effets de la formation de la structure cristalline qui, si elle est présente, agit pour augmenter la viscosité à l'état fondu et limiter la croissance des bulles. En volcanologie, ces effets sont pris en compte à l'aide de la corrélation d'Einstein-Roscoe26. Cependant, pour les CsMP de « type B », le délai de refroidissement est beaucoup plus court que le délai de cristallisation48. Par conséquent, bien qu'il puisse y avoir un niveau élevé de nucléation dans le CsMP de "type B", il y a peu ou pas de croissance cristalline et l'omission de ces effets était exacte.

De plus, on a supposé qu'il y avait une masse molaire constante de gaz à l'intérieur des bulles en croissance. En fait, Martin et al.21 ont détecté des « halos » brillants d'atténuation accrue des rayons X dans les mesures EDS causées par des différences locales dans les éléments volatils (produits de fission). Ceux-ci indiquent que lorsque les bulles se sont développées pendant la décompression, les volatils se sont diffusés à partir de la masse fondue environnante et ont ensuite été résorbés lorsque la température a chuté et que la solubilité de la masse fondue a augmenté, provoquant un enrichissement en Cs et Sr à la marge des bulles. En conséquence, le nombre de moles de gaz interne n'était pas constant pendant la croissance des bulles. Cela n'a pas été pris en compte dans ce travail, mais les futures itérations du modèle devraient tenir compte de ces processus afin d'élucider les régimes de température raffinés pour la formation de CsMP de «type B». Par exemple, les équations développées par Prousevitch et al.39 tiennent compte de la croissance des bulles due à un profil de concentration volatile variable, qui lui-même pourrait être déduit des concentrations de différentes espèces volatiles dans et autour des vides à différentes profondeurs de particules.

Enfin, les effets de tension superficielle ont été négligés dans notre modèle en raison de leur importance uniquement dans les tout premiers stades de la croissance des bulles, alors que leur taille est comparable à la taille de nucléation. Cela a abouti à un modèle idéalisé à l'échelle du vide qui nous a permis d'étudier directement l'effet des variations radiales de la viscosité à l'état fondu sur la texture interne du CsMP. Pendant cette période, les bulles se développent lentement jusqu'à dépasser un certain rayon critique, après quoi les effets de tension superficielle deviennent négligeables et la bulle peut atteindre sa taille finale. Prousevitch et al.39, ont dérivé une formule pour le rayon critique, \(R_{cr}\) en considérant la pression interne de la bulle et la pression de saturation du gaz dissous dans la masse fondue :

où \(\sigma\) est la tension superficielle de la masse fondue, \(c_o^2\) est la concentration du gaz dissous, \(K_h\) est la constante de Henry et \(p_m\) est la pression de la masse fondue. Bien que nous ne considérions pas la diffusion volatile dans notre modèle, Eq. (18) fournit une indication des échelles où la contribution de la tension superficielle est importante. Pour les magmatiques fondus de silicate qui ont été introduits comme analogues aux éjectas CsMP fondus, \(R_{cr}=0,071 \upmu\) m26, ce qui est significativement plus petit que les diamètres de bulles calculés par notre modèle. Pour les bulles centrales, dont l'origine est attribuée à la libération de gaz piégé par les fibres de silicate21, l'hypothèse de tension superficielle négligeable est valable puisque celles-ci avaient un rayon initial bien supérieur à \(R_{cr}\). Cependant, pour les bulles au niveau de la surface qui se sont développées initialement à partir de l'amalgamation de molécules de gaz dissoutes dans la masse fondue, cette première période peut encore être importante. Des travaux futurs sont nécessaires pour étendre le modèle de croissance des bulles pour les CsMP de « type B » afin d'incorporer les effets de tension superficielle dès le départ. Nous prévoyons que son inclusion préserverait toujours la distribution bimodale caractéristique, mais pourrait entraîner des diamètres de bulles au niveau de la surface inférieurs à ceux calculés dans cette étude.

Comme le montre la Fig. 6, le modèle présenté a reproduit avec succès une distribution bimodale du diamètre des vides comparable à celle observée dans le CsMP réel de type B (Fig. 4). Cependant, la simulation n'a pas tenu compte de la coalescence des vides internes et, par conséquent, il n'a pas été possible de faire correspondre exactement la fréquence relative des deux pics, ni leurs positions, aux données réelles. Au cours de la dépressurisation rapide d'un CsMP, les bulles internes se sont développées jusqu'à ce que les bulles adjacentes fusionnent et fusionnent, entraînant des vides centraux beaucoup plus grands que la taille maximale calculée par notre modèle. Ce processus est visible à l'intérieur de certains CsMP de « type B » (Fig. 10) si la masse fondue de CsMP s'est solidifiée avant que la coalescence des vides ne soit complète. Ces interactions entre bulles peuvent être confortablement négligées lors de l'examen de la formation de pyroclastes poreux, car l'échelle des bulles à croissance maximale est inférieure de plusieurs ordres de grandeur à la taille du clast. Ce n'est pas le cas pour le CsMP de type B à l'échelle du micron. Ainsi, une analyse complète, y compris la coalescence, est nécessaire pour prédire avec précision les rayons finaux des plus grosses bulles dans le CsMP de « type B ». On s'attend à ce que cela augmente les rayons finaux des grands vides tout en réduisant leur fréquence, récupérant ainsi la distribution du diamètre des vides observée dans le CsMP réel.

Pour résumer, alors que l'étude présentée résout en grande partie le problème en adaptant et en améliorant les modèles de refroidissement de bombes volcaniques existants pour étudier la formation de CsMP de type B, des travaux futurs sont nécessaires pour affiner le modèle, en particulier en ce qui concerne le traitement approprié de la tension de surface et de la coalescence des vides dans la dynamique des bulles. Par exemple, les équations présentées par Prousevitch et al.39 tiennent compte de la tension superficielle ainsi que de l'évolution du profil de concentration volatile. Cependant, ces calculs plus complexes risquent d'introduire dans le modèle des artefacts numériques difficiles à distinguer du comportement physique dans la nature40. Quoi qu'il en soit, notre étude approximative démontre clairement l'exactitude de l'analogie CsMP-bombe volcanique et confirme l'hypothèse de Martin et al.33, qui ont invoqué la variation radiale de la vitesse de refroidissement comme cause d'une distribution bimodale du diamètre des vides. Étant donné que les CsMP ont fondu dans l'instant précédant leur rejet dans l'environnement, la température de l'unité de réacteur 1 devait dépasser le point de fusion de 1491 K du matériau précurseur de CsMP49 (Rockwool), comme le fait notre estimation. Notre estimation de la température est également concordante avec la limite inférieure imposée par la présence de Sb dans le CsMP de « type B », ce qui implique les particules formées à des températures supérieures à 1 860 K16, ce qui renforce la crédibilité de nos résultats. Bien que l'on sache que les températures dans le réacteur dépassaient 3073 K pendant la fusion du cœur, l'explosion d'hydrogène s'est produite \(\sim\) 8 heures après la fin de cette fusion. Pendant ce temps, la ventilation de la piscine de suppression a eu lieu, ce qui aurait entraîné l'afflux d'air dans les RPV et PCV endommagés, provoquant une chute de la température du réacteur entre les températures déduites par notre modèle.

L'analogie entre le CsMP de "type B" et les chutes d'air vitreuses volcaniques implique que ces particules dérivées de l'unité 1 du réacteur peuvent être cassantes et facilement friables, semblables à de la pierre ponce. Cependant, la trempe rapide (\(\sim\)0,2 s) prédite par notre modèle donne des silicates avec une résistance mécanique innée due à des contraintes résiduelles internes élevées, très similaires aux larmes de Pelé ou aux gouttes de Prince Rupert23,50. De plus, la tendance à minimiser la surface totale de l'interface gaz-fusion en l'absence de contraintes de cisaillement (déformation) entraîne l'arrondi des fragments de fusion, ce qui contribue davantage à la résistance mécanique du CsMP33. L'échelle de temps caractéristique de ce processus d'arrondi est donnée par ;

où \(\eta\) est la viscosité à l'état fondu, le rayon de fusion r et la tension superficielle \(\Gamma\) (qui est d'ordre 10\(^{-1}\) N m\(^{-1}\)). Pour un refroidissement de particules de 200 μm à partir de 1900 K, \(\tau _{\text {round}}\sim\) 0,5 ms. Le temps nécessaire pour qu'une particule de taille égale refroidisse en dessous de la transition vitreuse est \(\sim\) 10 ms, ce qui prouve que le CsMP de type B a connu un arrondi significatif dans l'atmosphère avant la solidification. Leur résistance à l'attrition mécanique implique qu'ils seront stables dans l'environnement pendant une période de temps prolongée. Cependant, l'état vitrifié du Cs et de l'UO\(_2\) hautement actifs piégés dans la matrice vitreuse implique que la dégradation du CsMP de « type B » représente un risque de rayonnement important en exposant ces éléments et composés25. Heureusement, la taille et la résistance importantes des particules signifient qu'il est peu probable qu'elles se fragmentent davantage dans des conditions environnementales de surface ; contrairement à la suite beaucoup plus petite (1–10 μm) de matières radioactives de « type A » qui est facilement remise en suspension et capable de pénétrer profondément à l'intérieur des poumons et éventuellement d'entrer dans la circulation sanguine51.

Image XRT par rayonnement synchrotron de la structure interne d'un CsMP de «type B». Marqués par les cases blanches et jaunes sont les emplacements où les vides se connectent ou fusionnent, respectivement. La région riche en Fe de la particule est surlignée en orange, tandis que la région verte marque les zones riches en Ca et à faible porosité. A partir de21.

TEPCO prévoit de commencer les opérations de démantèlement et de démantèlement de l'unité FDNPP 1 en décembre 2021, dont une grande partie comprend le broyage mécanique et l'élimination (via un bras robotisé) des débris de combustible33. Au moment de l'explosion d'hydrogène le 12 mars, l'« effondrement » du combustible et des composants du cœur du réacteur en Corium a fondu à travers la RPV et le PCV, entraînant de violentes interactions cœur en fusion-béton (MCCI). La comparaison des systèmes magmatiques susmentionnés associés à la fusion nucléaire implique que ces débris sont également susceptibles d'être extrêmement résistants à la rupture mécanique. Les méthodes d'élimination proposées devraient donc être beaucoup plus difficiles que dans d'autres bâtiments de réacteurs, cependant, nous prévoyons que le risque de génération de poussière radioactive sera minime en raison des propriétés mécaniques des matériaux de « type B » décrites ci-dessus.

Suite aux travaux de Benage et al.26, une amélioration de notre modèle par rapport aux modèles de refroidissement des pyroclastes antérieurs est l'inclusion de la vitesse relative entre le matériau d'éjecta et l'air ambiant dans le calcul du nombre de Reynolds. Bien que hors de la portée de cette étude, une enquête sur l'effet de la température et de la vitesse de l'air ambiant sur la texture CsMP finale fournirait des informations utiles sur l'entraînement d'air flottant des particules après l'explosion d'hydrogène. Ces données pourraient ensuite être utilisées pour affiner les modèles existants de dispersion des retombées de l'accident, tels que les travaux de Yoshida et al.20, et identifier les zones possibles de contamination.

L'arrondi des grands CsMP de «type B» après éjection donne du crédit à l'approximation sphérique utilisée dans ce travail. Cependant, un nombre important de particules de l'unité 1 aux formes irrégulières ont également été trouvées dans l'environnement8. Afin d'étudier plus précisément la formation de ce matériau, il est recommandé de coupler une simulation de transfert de chaleur par éléments finis avec le modèle de croissance de bulles présenté ici39,40. En outre, les données XRT 3D de CsMP de type B pourraient être utilisées pour générer le maillage de la simulation proposée, les coordonnées réelles des noyaux vides étant utilisées pour le modèle de croissance des bulles à plus petite échelle plutôt que la méthode d'échantillonnage aléatoire utilisée dans ce travail.

Comme c'est le cas pour toute modélisation mathématique de systèmes physiques, une validation expérimentale est encore nécessaire pour confirmer les résultats de cette étude. Nous proposons une expérience similaire à celles menées par Okumura et al.52, et Kogure et al.53, où la synthèse de plus petits matériaux de « Type A » a été tentée afin d'élucider les mécanismes de formation des particules dérivées de l'unité 2. Une telle étude pourrait prendre la forme suivante :

Suspendre des échantillons d'isolant Rockwool précurseur sur un socle résistant à la chaleur (par exemple en céramique) à l'intérieur d'une cellule sous pression non réactive (acier inoxydable ou zirconium).

Connectez la cellule à une plate-forme à gaz pour contrôler la pression et l'afflux de gaz, y compris les gaz traceurs tels que l'hydrogène ou le deutérium.

À l'aide d'un filament interne, faites fondre l'échantillon aux températures identifiées dans cette étude.

Refroidissez et dépressurisez rapidement le système à l'aide d'une turbo-pompe, ce qui éteint la fonte.

Analysez le matériau résultant à l'aide de techniques de faisceaux d'ions focalisés (FIB), SEM, XRT et de fluorescence X (XRF) et comparez les résultats à de vrais échantillons CsMP de type B.

Les jeux de données produits dans cette étude sont disponibles dans le référentiel GitHub : https://github.com/lior-carno/type-b-ejecta-model.git.

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Ce travail a été financé par le Conseil de recherche en génie et en sciences physiques (EPSRC) (Référence de la subvention : EP/S020659/1), avec un soutien supplémentaire reçu de l'Agence japonaise de l'énergie atomique (JAEA) Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Sciences (CLADS).

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Lior AS Carno et Jack J. Turner.

Laboratoire de physique HH Wills, École de physique, Université de Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Royaume-Uni

Lior AS Carno & Jack J. Turner

HH Wills Physics Laboratory, Interface Analysis Centre, School of Physics, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Royaume-Uni

Pierre G. Martin

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LC et JT ont conçu et mené l'étude et produit le manuscrit principal. PM a supervisé l'étude. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Peter G. Martin.

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Carno, LAS, Turner, JJ & Martin, PG La modélisation de la formation d'éjectas de type B révèle les conditions de l'unité 1 du réacteur pendant la catastrophe nucléaire de Fukushima Daiichi. Sci Rep 13, 3686 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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Reçu : 13 janvier 2022

Accepté : 03 mars 2023

Publié: 06 mars 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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